北大等研究团队在Nature发文丨首次在实验上证实

北大等研究团队在Nature发文丨首次在实验上证实

时间:2020-01-10 12:38 作者:admin 点击:
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【背景介绍】

古语云“生活处处有学问”。的确如此,在生活中经常会出现表面水-冰层和低维冰层的形成和生长的现象,例如在金属、绝缘材料和石墨烯等表面上出现的二维(2D)冰层,但是对于其内在生长机制一直是未解之谜。众所周知,常见的扫描隧道显微镜(STM)是一种广泛应用于2D冰层表面研究的方法,但由于其对晶核位置不敏感且其尖端易产生扰动,导致边缘结构的分辨困难。虽然透射电子显微镜(TEM)可以解析原子晶格边缘,但是高分辨TEM通常需要高能电子,而这些电子可以改变甚至完全分解共价键合2D材料的边缘结构,可能对作用力较弱的冰边缘造成破坏。

尽管在之前的研究报道中,研究人员就已经对这种现象进行了成像研究分析,但是由于出现的这些边缘结构的脆弱性和很短的寿命短,利用上述技术很难捕获2D冰层生长所涉及的亚稳态或中间态的边缘结构。然而,基于qPlus传感器的非接触式原子力显微镜(AFM)能以极高的分辨率探测界面水,当使用末端为CO的尖端时,可确保对水分子的干扰最小。因此,利用非接触式原子力显微镜(AFM)或许可以探测2D冰层生长的潜在机制。

【成果简介】

基于此,北京大学的江颖教授、王恩哥和徐莉梅教授联合美国内布拉斯加大学林肯分校的曾晓成(共同通讯作者)联合报道了利用具有CO-末端的非接触原子力显微镜对在Au(111)表面上进行生长的2D双层六角形冰层的边缘结构进行了真实的空间成像观察。2D冰由双层六角冰堆叠而成,两层之间靠氢键连接。

通过研究发现,在2D六方晶系的冰层生长过程中,同时存在了扶手椅形和锯齿形(Z形)两种边缘结构。利用冷冻显微电镜观察和模拟实验相结合,揭示了2D冰层的生长机制。在生长过程中,锯齿形边缘结构参与涉及了将水分子演变到边缘结构上的过程,并形成了一个集体性的桥联机制,而扶手椅形边缘结构的生长涉及了局部的晶种生长和边缘重构过程。

此外,2D冰可以作为一种特殊的2D材料,为高温超导电性、深紫外探测、冷冻电镜成像等研究提供全新的平台。总之,这些新发现为研究2D材料的生长机制提供了新的思路。于2020年1月2日以题为“Atomic imaging of the edge structure and growth of a two-dimensional hexagonal ice”发表在Nature上。

【图文速览】

图一、2D双层冰的实验装置及其STM和AFM图

图二、2D双层冰的详细AFM表征和相应的结构模型

图三、锯齿形和扶手椅形边缘的可能生长机制

图四、利用分子动力学模拟锯齿形和扶手椅形的边缘生长